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Jul 20, 2023

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 21603 (2022) Citar este artigo

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Este relatório apresenta filmes de nanotubos de carbono de parede simples (SWCNT) do tipo n com estabilidade ao ar ultralonga usando um surfactante catiônico e demonstra que o coeficiente de Seebeck do tipo n pode ser mantido por mais de dois anos, que é a maior estabilidade relatada até então longe do melhor de nosso conhecimento. Além disso, os filmes SWCNT exibem uma condutividade térmica extremamente baixa de 0,62 ± 0,08 W/(m·K) na direção do plano, o que é muito útil para TEGs de filme fino. Fabricamos TEGs totalmente de nanotubos de carbono, que usam filmes SWCNT tipo p e filmes SWCNT tipo n desenvolvidos, e sua estabilidade ao ar foi investigada. Os TEGs não se degradaram por 160 dias e exibiram uma tensão de saída de 24 mV, com potência máxima de 0,4 µW a uma diferença de temperatura de 60 K. Esses resultados abrem um caminho para permitir o uso generalizado de TEGs de nanotubos de carbono como fontes de energia em Sensores IoT.

Os nanotubos de carbono (CNTs) possuem diversas aplicações em áreas como eletrônica1,2,3, energia4,5,6 e materiais funcionais7,8,9. Além disso, eles têm estruturas atômicas nas quais o carbono hexagonal é disposto em espiral em torno do eixo de um cilindro10. Os CNTs são geralmente classificados como CNTs de parede única (SWCNTs) e CNTs de paredes múltiplas (MWCNTs) com base em suas estruturas. Em comparação com os MWCNTs, os SWCNTs têm várias propriedades superiores, incluindo condutividades elétrica e térmica extremamente altas. Recentemente, a limitação de altos custos de fabricação de SWCNT foi superada por causa de novos métodos de síntese11,12. Nesse contexto, tornou-se viável desenvolver aplicações que requeiram SWCNTs de alta qualidade e em grandes quantidades.

Os SWCNTs são utilizados no desenvolvimento de geradores termoelétricos (TEGs) que convertem energia térmica diretamente em energia elétrica por meio do efeito Seebeck13,14,15. TEGs baseados em SWCNTs exibem flexibilidade, peso leve e propriedades termoelétricas moderadamente altas próximas a 300 K. Portanto, eles podem potencialmente ser usados ​​como fontes de alimentação para sensores de Internet das Coisas (IoT)16,17,18. Notavelmente, muitas vezes é necessário instalar vários sensores com fontes de alimentação, inclusive em regiões estreitas e curvas, para permitir o uso eficiente de redes de sensores IoT. Em geral, os TEGs consistem em vários elementos termoelétricos do tipo n e p que são conectados alternadamente em série19,20,21. No entanto, é bastante desafiador fabricar SWCNTs do tipo n com estabilidade de longo prazo no ar. Essa dificuldade existe porque os SWCNTs puros exibem propriedades do tipo n, que mudam imediatamente para o tipo p quando as moléculas de oxigênio são adsorvidas nas superfícies do SWCNT; assim, os elétrons nos SWCNTs são transferidos para as moléculas de oxigênio22,23,24.

Para superar essa limitação, vários estudiosos tentaram e propuseram métodos para obter SWCNTs tipo n com estabilidade de longo prazo no ar25,26,27,28,29,30. Nonoguchi et ai. relataram que os SWCNTs do tipo n coordenados por sal exibiram excelente estabilidade ao ar por longos períodos, mesmo a 100°C25. Hata et al. relataram recentemente que SWCNTs selados com polímero, incluindo 1,2-difenilhidrazina, eram quimicamente estáveis ​​por mais de um mês sob condições de envelhecimento acelerado26. Esses estudos pioneiros nos motivaram a investigar SWCNTs do tipo n estáveis ​​ao ar usando processos fáceis. Em nossos estudos recentes, os filmes de SWCNT do tipo n foram preparados usando diferentes surfactantes aniônicos, seguidos de tratamento térmico31,32. Entre eles, os filmes SWCNT com dodecilbenzenossulfonato de sódio (SDBS) exibiram um coeficiente de Seebeck tipo n de aproximadamente − 50 µV/K por 14 dias.

Neste estudo, para estender o tempo para o qual o coeficiente de Seebeck do tipo n pode ser mantido de forma estável, usamos surfactantes catiônicos dispersos em SWCNTs. As moléculas dos surfactantes catiônicos estão fortemente ligadas às superfícies dos NTC devido às interações do orbital π-cátion, ao contrário dos surfactantes aniônicos25,33. No entanto, a dispersibilidade dos surfactantes catiônicos é menor do que a dos surfactantes aniônicos. Portanto, investigamos vários surfactantes catiônicos dispersos em SWCNTs e estimamos suas propriedades termoelétricas em relação à estabilidade ao ar. O próximo passo foi preparar TEGs34 totalmente de carbono. Preparamos TEGs totalmente de carbono, que consistiam em filmes SWCNT do tipo p e filmes SWCNT com um surfactante catiônico (tipo n) em um substrato flexível, e medimos o desempenho do TEG.